1999年、地球を中心に太陽系の惑星が巨大な十字に並ぶ。このグランドクロスという現象は、宇宙より災いを呼び寄せると言われていた。そんな時、首都に宇宙から隕石が落下。火災が発生し、街はパニックになってしまう。消防隊や救急隊、警察などの必死の対応によってその被害は収まったかに見えたが……。

5人の職場に勝手に退職届を出してしまった巽博士。あまりの自分勝手さに詰め寄るショウだが、巽は話をはぐらかしてしまう。一方、その日はスペースシャトル・マホロバが地球に帰還する日だった。マホロバには、ショウの先輩、速瀬京子が乗っている。そんな時、竜巻が発生し、東京湾の魚を巻き上げながら都心に迫っていた。

ナガレとダイモンがサイマ獣の罠にはめられ、ダイモンが大怪我をしてしまう。マトイは、側に付いていながら弟を危険にさらしたナガレを責め、ナガレは反論もせずに出ていってしまう。そんな時、再びサイマ獣が現れた。怪我をしているダイモン、出ていってしまったナガレ。分断されたゴーゴーファイブは敵を倒せるのか?

マツリは以前勤務していた病院に、老患者・高部を見舞いに行く。するとサイマ獣の作戦により、突然気温が急激に上下し始めた。異常気象を察知して駆けつけたマトイたちは、サイマ獣・ソルゴイルと戦う。マツリは、高部を別の建物に避難させ、マトイたちとともにサイマ獣を退却させる。だが、高部の姿が見えなくなっていた。

マトイは、行方不明者が出ている山へ確かめに向かおうとするが、京子が勝手について来てしまう。山では父親と登山に来ていた少年・達也が木の前で泣いていた。サイマ獣によって父親が人間樹にされてしまったのだ。そこにサイマ獣・クエイクロスが現れた。マトイは京子たちを逃がし、着装してサイマ獣と戦うが……。

父やマトイと衝突したショウは、航空隊に復帰しようと本部へ向かった。ところが、そこに保管されている猛毒のXXX(トリプルエックス)を狙い、災魔一族が侵入。XXXは空気に触れると急激に増殖し、あらゆる生物を死滅させる力を持っている。マトイたちが駆けつけるが、サイマと戦う中でボックスに穴が開いてしまった。

地質学の権威、ロビンソン博士が来日した。ディーナスは、空港に迎えに来た研究所の女性と入れ替わり、博士からディスクを奪おうとする。ところが空港にはナガレたちも迎えに来ていた。巽とロビンソンは古い知り合いだったのだ。だが、ナガレたちはディーナスを災魔一族とは気付かず、車に乗せて研究所に向かってしまう。

首都消防局総監の乾が巽を訪ねて来た。巽家と乾家は火消しの家柄で、ライバル関係だったのだ。そこにサイマ獣が暴れているという緊急通報が入り、出動するマトイたち。だが、サイマ獣の攻撃に負傷してしまう。乾は、巽の判断ミスで被害が出たと、ゴーゴーファイブに活動停止命令を下す。そんな時、再びサイマ獣が現われた。

マツリがサイマ獣の攻撃で、ゴーピンクの能力を吸い取られてしまった。だが、その力はそこに居合わせたマツリの先輩・ミズキの体に吸い込まれた。すると、歩くことが出来なかったミズキが立ち上がった。街では再びサイマ獣が暴れだし、巽は足に傷を負ったマツリの代わりをミヅキに託そうとするが……。

現場でのミスで兄たちに子供扱いされ、不満なダイモン。そんな時、サッカー少年・大悟と出会う。一方、サイマ獣・チャンバーノが現れ、駆けつけるダイモン。追いかけて来た大悟が見ているのに気付いたイエローは、見返そうとスタンドプレーに走る。だが、そのせいでチャンバーノの排気ガス攻撃を大悟が食らってしまった!

災魔一族は武蔵岳を噴火させて首都を壊滅させようと、強力なサイマ獣・ヘルゲロスを送り込む。一方、マツリは巽の発明した探知器を届けに武蔵岳の研究所に向かっていたが、その途中で地震が発生。激しい揺れで登山バスが崖から半分飛び出してしまった。その頃、ヘルゲロスは武蔵岳を今にも噴火させようとしていた!

二体のサイマ獣の圧倒的な攻撃の前に倒れたビクトリーロボ。マトイたちは火山研究所に逃げ込んだ。父から預かった地震探知器を五十嵐博士に渡すマツリ。探知器はエネルギーの膨張を示していた。次なる大爆発は近いと焦る一同。僅かにエネルギーの残されたビクトリーロボに乗り込み、再び二体のサイマ獣に立ち向かうが……。

ナガレたち4人が食事をしていたレストランをサイマ獣が襲った。瓦礫と煙で入り口を塞がれ、客や従業員はパニックに。ナガレたちは救助袋から客達を避難させようとするが、そこにレスキュー隊員を連れたマトイが現れた。サイマ獣出現の通報を受けて出動していたのだ。救助袋と瓦礫の穴から客たちを逃がすが……。

サイマが各所のコンピュータにウイルスを流し、町の機能を混乱させている。ウイルスはベイエリア55にも侵入したが、ナガレのアンチウイルスシステムでそれを食い止めた。得意になったナガレは、そのシステムを銃に改良してサイマを倒そうとする。だが、その銃はサイマには効かず、5人は傷を負ってしまった。失敗にうなだれるナガレ。そんな時、巽が新しい対ウイルス銃を開発した。やはり、父にはかなわないのかと自信を失ったナガレは、防災研を飛び出して行ってしまった。

竜神岳付近で奇妙な振動をキャッチし、ショウは調査に向かった。すると、インプスに襲われている三人の女の子を発見。ショウはグリーンホバーで救出しようとするが、サイマ獣の超音波攻撃に撃ち落とされてしまう。気絶していたショウが目を覚ますと、そこには三人の女の子が。ショウは彼女たちを山から逃そうとするが……。

最強のサイマ獣、デモスの卵を盗んだレージ。彼はダイモンが警察官時代から捕まえようとしていた窃盗犯だった。卵を盗まれたピエールは、新たに生み出したサイマ獣でレージを狙う。だが、卵でひと儲けしようと企むレージは、サイマに身代金1億円を要求。レージの身を心配するダイモンたちは、取引現場を押さえようとする。

サイマ獣から助けてもらったことでマトイに好意を持った少女・えりかは、手作りのカレーを食べさせようと、サイマ獣と戦うマトイたちのところにカレー弁当を持って来てしまう。だが、サイマ獣がえりかとマトイを狙い、それをかばったナガレたちが傷を負ってしまう。サイマ獣を退けたマトイは、えりかを追い返すが……。

街に現われたサイマ獣・スパイダラスによって、市民たちが忽然と消えてしまった。彼らを捜していたマトイは、遊園地の通路に入った途端、凄まじい衝撃とともに異空間に出てしまう。そこには消えたはずの市民たちがいたが、彼らはゾンビの様に襲いかかって来る。手を出せないマトイ。それはジルフィーザの罠だった。

ジルフィーザはゴーゴーファイブ抹殺の為、冥界の三魔闘士を呼び出した。戦うだけでは飽き足らない彼らは、日没とともに爆発する爆弾を街中に飛ばし、ゴーゴーファイブがそれまでに自分を倒して人々を救えるかというゲームを仕掛ける。ゴーゴーファイブは全力で彼らを倒そうとするが、時間は刻一刻と過ぎていき……。

ジルフィーザ秘蔵のカードによって呼び出された魔闘士たちに敗れ、心も体も傷ついたゴーゴーファイブは、地球を、そして人々の命を守る責任の重さを改めて実感し、戦うことに恐怖を覚えていた。そんな時、再び街に魔闘士たちが現れる。だが、巽博士たちはマトイたちが立ち上るのを信じるしかなかった……。